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邹桂征教授课题组在电致化学发光新物质研发方面取得新进展
发布时间:2019年04月25日 16:55    作者:    点击:[]

 

 近日,永利集团304am登录电致化学发光团队在新型单色ECL物质研发领域取得新进展,相关论文已被国际化学权威期刊Angew. Chem. Int. Ed.接收(Efficient and Monochromatic Electrochemiluminescence of Aqueous-Soluble Au Nanoclusters via Host-Guest Recognitionhttps://doi.org/10.1002/anie.201900115

 电致化学发光(ECL)分析是一种重要的临床诊断技术。罗氏公司通过控制以钌联吡啶为标记物的ECL试剂盒垄断了商业化ECL生化分析和临床诊断市场,研发新型ECL物质对推动ECL分的基础与应用研究具有重要意义。有关金纳米簇(Au nanocluster, AuNCs)光致发光的基础研究已证实,硬化纳米金颗粒的外壳有助于提升其光致发光性能。受此启发,电致化学发光团队以6-氮杂-2-硫代胸腺嘧啶(ATT)包被的纳米金簇 (ATT-AuNCs)L-精氨酸(ARG)为模型,利用ATTARG之间的主客体分子识别作用在纳米金簇表面形成刚性超分子结构,发展了一种筛选单色、无毒性元素ECL物质的新方法。

     

                                         

 如图所示,ARG/ATT-AuNCsATT-AuNCs的形貌、尺寸和光致发光光谱相仿,在纳米金簇表面形成刚性超分子结构没有明显改变其激发态能级;由于刚性超分子结构有助于抑制非辐射型电荷复合过程,ARG/ATT-AuNCs的辐射型电荷复合效率远远高于ATT-AuNCs。电化学表征显示,采用电化学方式可在-1.4 V附近向ARG/ATT-AuNCs注入电子,同时在+0.780.901.05 V附近注入空穴;湮灭型ECL表征显示,所有在电化学条件下注入ARG/ATT-AuNCs的空穴均可与电化学条件下注入ARG/ATT-AuNCs的电子复合,产生ECL辐射;以三丙胺作为共反应剂的氧化-还原型ECL表征显示,与ATT-AuNCs相比,刚性超分子结构使ARG/ATT-AuNCs0.78 V附近的ECL辐射增强约70倍,而其光谱特性与纳米金簇的光致发光保持高度一致,半峰宽约为36 nm,单色性能优异。

 该项工作第一作者为永利集团304am登录2016级硕士生杨丽琼,邹桂征教授为唯一通讯作者。该团队2015级硕士生谭肖曾于2017年成功筛选出钙钛矿纳米材料类单色ECL物质(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 8772),本项研究工作是在无毒性元素单色ECL物质领域的又一突破,得到了国家重大科研仪器研制项目和永利集团304am登录基础科研经费交叉学科创新基金项目的资助。

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